1926年，参演个人首部电影《燕山侠隐》。1927年，黎莉莉的父亲钱壮飞将其送入黎锦晖主办的中华歌舞团学习歌舞，并拜黎锦晖为乾爹，后改名为黎莉莉。1931年，黎莉莉随歌舞团转入联华影业公司（后更名为联华歌舞班）；同年，参演由史东山执导的爱情电影《银汉双星》；，还参演了爱情电影《一剪梅》。

1932年，与袁丛美、郑君里联合主演剧情电影《火山情血》，饰演与青年农民宋珂有着相同身世的姑娘柳花；同年，与王人美合作主演歌舞电影《芭蕉叶上诗》。1933年，与高占非共同主演剧情电影《天明》，在片中饰演由农村来到上海的姑娘菱菱；同年，与阮玲玉搭档主演剧情电影《小玩意》，在片中饰演亭亭玉立的大姑娘珠儿。

1934年，与张翼、殷虚联袂主演体育电影《体育皇后》，在片中饰演赛场上身姿矫健动如脱兔，生活中更是活蹦乱跳的体育女校学员林璎；同年，与金焰、陈燕燕联袂主演剧情电影《大路》，在片中饰演热烈奔放，高兴起来又笑又跳的茉莉。

1935年，与顾梦鹤合作主演的剧情电影《秋扇明灯》上映，在片中饰演冯志乐的恋人史缦云；同年，与阮玲玉、郑君里联袂主演剧情电影《国风》。1936年，与洪警铃共同主演国防电影《狼山喋血记》；同年，与金焰搭档主演剧情电影《到自然去》。

1937年，与刘琼合作主演爱情电影《人海遗珠》，在片中饰演亭亭玉立的少女珠儿；同年，主演由欧阳予倩执导的剧情电影《如此繁华》，在片中饰演聪明漂亮善交际的四维之妻陶春丽；，还与陈燕燕、蓝苹联合主演了剧情电影《联华交响曲》。

1938年，加入中国电影製片厂，并与高占非合作主演了剧情电影《热血忠魂》；同年，与梅熹、张翼联合主演的剧情电影《艺海风光三歌舞班》上映。1939年，与李清、姜明联合主演根据赵英才原着小说改编的剧情电影《孤岛天堂》。

1940年，与周伯勛、吴茵联合出演爱情电影《塞上风云》，在片中饰演对汉族青年丁世雄情有独钟的金花。1944年，与舒绣文、白云联合主演战争电影《血溅樱花》，饰演高云航的表妹杨立群；同年，与王豪、王珏联袂主演剧情电影《气壮山河》。

1946年，在华盛顿天主教大学学习表演；同年，到纽约学习语言和声乐；接着，到加利福尼亚大学暑期班进修化妆；，还到好莱坞观摩实习。1947年，黎莉莉到国，并于解放后，成为了北京电影製片厂的演员。1953年，出演根据中国人民解放军在解放大西北的战役中的真实事件改编的战争电影《智取华山》。

1955年，进入北京电影学院专修班学习；毕业后，她留校任教，成为表演系教授。1963年，担任剧情电影《汾水长流》的助理导演。1991年，黎莉莉获得中国电影表演艺术学会“学会特别荣誉奖”。1992年，由其出镜的传记电影《阮玲玉》上映。

黎莉莉的父亲是共产党地下工作者钱壮飞，母亲也是共产党地下工作者。

20世纪30年代初，黎莉莉与罗静予结婚。1939年，黎莉莉生下儿子罗丹。1941年，黎莉莉生下女儿罗小玲。后来，罗丹与电影导演凌子结婚。1970年1月26日，罗静予逝世。1978年，黎莉莉与自己同龄的画家艾中信步入婚姻。

2005年8月7日凌晨5点20分，黎莉莉因心肌梗塞而在北京病逝，享年90岁。

黎莉莉以体格健美着称，而其健美明星的形象建构直接得益于她在银幕内外所展示的一双大腿。银幕之上，她所塑造的健美女性形象，既可达到提倡体育大众化的意识形态作用，又能兼顾吸引观众眼球的商业目的。银幕之下，一方面，提倡体育、长于运动的体育家形象在某种程度上遮蔽黎莉莉身体的肉慾色彩，进而赋予这种消费女性身体形象的商业行为以正当性；另一方面，热爱运动、朴素上进的私生活使她更为贴近市民大众，这种进步女明星的形象十分契合当时主流话语对于理想新女性的期许。可见，黎莉莉明星形象的建构恰是合乎意识形态话语和商业话语的双重需求，并且善于借用意识形态话语开拓商业市场（《文艺研究》评）。

2015年11月25日、26日，由北京电影学院、北京电影学院表演学院主办，中国电影家协会、中国电影表演艺术学会、中国电影博物馆、中国电影资料馆协办的“中国表演艺术家黎莉莉诞辰100周年”纪念活动在北京电影学院举行。